1832. március 19-én szegény zsidó családban született Dunaszerdahelyen (ma Szlovákia). Nehéz anyagi körülmények között, olykor nyomorogva végezte elemi iskoláit. Árvaság, testi fogyatékosság, nélkülözés és kiközösítés - mindebben osztályrésze volt gyermekkorában. A nehézségeken azonban hallatlan energiával és ambícióval tudott urrá lenni és a mélységekből a legmagasabb régiókba küzdötte fel magát. Anyagiak híján a középiskolai tanulmányait sem tudta befejezni. De az állandó tanulásról, a nagy becsvággyal folytatott önművelésről egy percre sem mondott le. Később egyetemi katedrájának és akadémiai tagságának is úgy lett birtokosa, hogy egyetemi tanulmányokat sohasem folytatott.
Rendkívüli nyelvtehetségének köszönhetően önszorgalomból elsajátította a legtöbb európai és több keleti nyelvet is.
Tehetségére és szorgalmára nem kisebb személyek figyeltek fel, mint a nyelvész Hunfalvy Pál, a történész Teleki József és a Magyar Tudományos Akadémia akkori másodelnöke, Eötvös József. Az ő segítségükkel 1857-ben Konstantinápolyba (ma Isztambul) utazhatott, hogy elmélyítse tudását és megismerkedjen a keleti élet sajátságaival. Erről később a következőket írta: "Az oszmánok írott és népnyelve közt levő eltérésből indulva ki reméltem, hogy az Oxuson túl élő pusztai és városi lakók beszédében föllelem a nyelvnek olyan elemeit, melyek határozottabb rokonságot és hasonlatosságot mutatnak a magyarok nyelvével, s hogy ennek következtében fontos felfedezéseket tehetek és jelentékeny módon hozzájárulhatok eredetünk kérdésének tisztázásához."
Törökországi tanulmányútja során, amely négy évig tartott, véglegessé vált előtte, hogy a török népek és nyelvek múltjának tanulmányozása lesz az ő tudományos világa. A magyar nyelvnek nem a finnugor, hanem török eredetét vallotta.
Vámbéry tudományos munkásságának kibontakozása folyamán átfogta a turkológia minden részterületét. Ezért tartotta kora joggal a turkológia polihisztorának. Több általa művelt területen úttörő munkát végzett, ami alapot szolgáltatott a nyelvemlékek tökéletesebb magyarázatához.
Turkológiai kutatásait Vámbéry az Oszmán Birodalmon túl is ki akarta terjeszteni, a keleti törökség, a kaukázusi, közép-ázsiai és szibériai török népek és nyelvek felé. S így született meg benne az a merész elhatározás, hogy beutazza Közép-Ázsia törökajkú kánságainak vidékeit.
1861-ben rövid időre hazatért, majd néhány hónap múlva Konstantinápolyon keresztül Teheránba utazott és körbejárta Iránt. Itt csatlakozott 1863-ban - koldusdervisnek öltözve - egy zarándok-karavánhoz, amellyel eljutott a közép-ázsiai kánságok világába. Útközben ezer veszéllyel és nehézséggel kellett megküzdenie. Csak fantasztikus nyelvtudásának és az iszlám hitben való jártasságának - meg hidegvérének, találékonyságának és szerencséjének is köszönhetően, legelső európaiként sikerrel járta meg Közép-Azsiának addig legtitokzatosabb és mindenképpen a legnehezebben hozzáférhető városait, Buharát (Bokhara) és Szamarkandot. Útközben szörnyű szomjúságot és homokvihart, valamint a sivatagi haramiák támadásainak veszélyeit élte át. A helyszínen csak nagyon keveset és titokban írhatott, azt is magyar nyelven, de arab írásjelekkel! Ha rajtakapják, az életével fizet érte. A helybéliek jó néhány európait végeztek már ki, akik "betolakodtak" a maguk elzártságát minden módon őrző "birodalmukba".
Vámbéry vállalkozását siker koronázta. A kilenc hónapig tartó megpróbáltatás és áldozatvállalás meghozta gyümölcsét. Páratlan emlékezőtehetségének köszönhetően, élményeit és tapasztalatait hazatérte után papírra vethette. Könyvei egy csapásra világhírűvé tették. Közép-ázsiai utazás című könyve tíz nyelven jelent meg. A Keleti életképek, a Vámbéry Ármin vázlatai Közép-Ázsiából, a Bokhara története című művei közül is majd mindegyik megjelent angolul, németül vagy oroszul. Útleírásai bevonultak a világutazók klasszikus alkotásainak sorába.
Megjelent könyveiben nemcsak úti kalandjait tárja elénk, hanem szól bennük arról is, amiről aztán a történeti és nyelvészeti tartalmú szakmunkáiban részletesebben is írt:: a magyar és a keleti török nyelvek között nagyon sok a rokon vonás.
Hazatérve, a budapesti Tudományegyetemen hamarosan a keleti nyelvek professzorának nevezték ki, majd később a Magyar Tudományos Akadémia a tagjai közé választotta. Tény, hogy a külföldön elért káprázatos sikert és világhírt a honi elismerés csak később követte.
Vámbéry nemcsak tudós és utazó volt, hanem jelentős szerepet játszott a nemzetközi politikai életben is, ahol tanácsadóként a legmagasabb szintig emelkedett fel. Mint az angol külügyminisztérium keleti szakértője, az angol befolyás szorgalmazása mellett küzdött az orosz cári uralom ázsiai terjeszkedése ellen. Tette ezt abból a meggyőződésből, hogy a zsarnok és elmaradott Oroszország hódító politikájával szemben Anglia keleti törekvései a haladást és kultúrát is terjesztik. És tette azt azért is, mert az 1848-49-es magyar szabadságharc orosz hadsereggel való leverését, amelyhez gyermekkorának néhány szomorú emléke fűződött, nem tudta elfelejteni, s mindenekelőtt ez állította őt szembe - egy életre - a cári Oroszországgal.
Vámbéry Ármin volt az első magyar tudós, akit 1890-ben külföldi tagjai közé választott a Szerb Tudományos Akadémia.
A nemzetközi keletkutatás kevés alakja járt be olyan káprázatos pályautat, mint Vámbéry Ármin. Neve és híre, mint vakmerő utazóé vagy a kiváló ismeretekkel rendelkező nyelvtudósé, mint a keleti politika szakemberéé, bejárta egész Európát.
1913. szeptember 2-án hunyt el Budapesten.